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          北京化工大年夜 学和巴黎高科化学学院李敏慧传授 课题组设计合成了具有集合 勾引 发光性质的聚碳酸酯囊泡并监测了囊泡的构成进程
          2018-05-11  来源 :中国聚合物网

            荧光聚合物囊泡具有稳定 性好、封装容量大年夜 ,可进行功能 化修饰 ,可以或许 同时包裹亲水性药物和疏水性药物等长处 。传统的制备荧光聚合物囊泡的办法 是经过进程 有机染料标记 聚合物实现,而大年夜 多半 有机染料都存在集合 勾引 荧光淬灭的现象(ACQ),这使得生物成像的灵敏 度和光稳定 性大年夜 大年夜 着落 。与之相反, 具有集合 勾引 发光性质(AIE)的荧光份子可有效 地克制 ACQ现象,具有光稳定 性良好 ,旌旗灯号 靠得住 性强等长处 。基于此,将AIE份子经过进程 物理或化学办法 引入聚合物囊泡中,可制备取得 荧光性能 良好 的AIE聚合物囊泡。研究 AIE聚合物囊泡在药物运输和控制 释放的追踪,和生物成像等范畴 的利用 ,具有重大年夜 的意义。

            李敏慧传授 课题组用纳米沉淀法,制备了一系列具有AIE性质的聚碳酸酯囊泡。利用 冷冻透射电镜,荧光和动态光散射等技能 对聚合物囊泡的构成进程 进行原位监测。同时也摸索 了疏水嵌段比例和组装溶剂对聚合物组装描写 的影响。起首 他们将四苯基乙烯(简称TPE,一种典范 的AIE份子)引入六元环碳酸脂单体中,设计合成了环状碳酸酯单体TPE-TMC。以TU和DBU为催化剂,聚乙二醇(PEG,Mw=2000)为大年夜 份子激起 剂,开环聚合取得 一系列具有不合 亲/疏水比例的两亲性嵌段共聚物PEG45-b-(TPE-TMC)n。中法课题组将这些共聚物用纳米沉淀办法 ,制备取得 了具有不合 尺寸的AIE聚合物囊泡。

          图1 嵌段聚合物PEG-b-P(TPE-TMC)n自组装构成的聚合物囊泡的cryo-EM照片和聚合物溶液和其组装体在365nm紫外灯下的照片

            他们利用 冷冻透射电镜,动态光散射和荧光光谱研究 了聚合物 PEG45-b-P(TPE-TMC)13fPEG= 21 wt%在THF/水体系 中的自组装进程 。研究 发明 ,聚合物囊泡的构成重要 分为三个阶段。起首 聚合物开端 自组装构成一些尺寸为3 μm阁下 的片层构造 和巨型囊泡构造 ;然后延续 在体系 中加水,这些大年夜 尺寸片层构造 闭合构成囊泡,同时不稳定 的大年夜 尺寸囊泡也逐渐构成尺寸较小的囊泡,此时组装体系 中聚合物囊泡的浓度敏捷 增大年夜 ;最后阶段,体系 中水含量延续 增长 ,聚合物囊泡的尺寸和浓度不再产生 较大年夜 变更 ,此时,囊泡的平均尺寸大年夜 约为270nm。一样,该聚合物在Dioxane/水体系 中的自组装一样存在类似 的进程 。由于 聚合物在这两种共溶剂中消融 性差别 ,使得该聚合物在Dioxane/水中组装构成的囊泡尺寸比在THF/水体系 中要大年夜 很多 ,其尺寸大年夜 约为650nm。

          图2 共聚物PEG45-b-P(TPE-TMC)13在THF/水混淆 体系 中的自组装进程 的研究 。(A)体系 中组装溶液的散射光强(Count Rates)和平均尺寸(Dh)随体系 中水含量增长 的变更 曲线;(B)体系 中水含量为25%,31%和75%时,DLS测得组装体的尺寸散布 ;水含量为25%(C),31%(D)和75%(E)时,响应 的组装体系 中的冷冻透射电镜(cryo-EM)照片。

            他们还发明 在囊泡构成的第三阶段,固然 体系 中囊泡的尺寸和浓度都已根本 不再产生 变更 ,但组装体的荧光强度却敏捷 增长 。这主如果 由于体系 中渗透渗出 压的变更 ,囊泡膜里的有机溶剂赓续 的渗透渗出 出去,从而增大年夜 了TPE份子内改变 受限的程度 ,进而使得组装体的荧光强度敏捷 增长 。

          图3 囊泡构成进程 中,其荧光强度随体系 中水含量的变更 曲线。(A)THF/水混淆 体系 ;(B)Dioxane/水混淆 体系 。图A和图B中的插图分别 是在365 nm的紫外光照耀 下,共聚物PEG45-b-P(TPE-TMC)13在THF和Dioxane中构成的囊泡分散 在水中的照片。

            另外中法课题组还商量 了嵌段聚合物中亲/疏水比例对组装的影响,研究 发明 聚合物囊泡的平均直径随着 嵌段聚合物中疏水嵌段长度的削减 (或亲水比的增长 )而着落 。

          图4 共聚物PEG45-b-P(TPE-TMC)n在THF/水体系 中用 纳米沉淀法制备取得 的聚合物囊泡的表征。(A,C和E)分别 是用DLS测得的嵌段聚合物(PEG45-b-P(TPE-TMC)n,n=16,9,7)的平均尺寸散布 ;(B,D和F)分别 是(PEG45-b-P(TPE-TMC)n,n=16,9,7)的cryo-EM照片。

            是以 ,该课题组经过进程 选择不合 共溶剂或调控亲/疏水嵌段比例,制备取得 了不合 尺寸的AIE聚碳酸酯囊泡,并研究 了囊泡的构成进程 。该AIE聚碳酸酯囊泡有望用于监测药物在活体细胞中的运输和散布 和生物成像等范畴 。

            以上相干 成果 揭橥 在,美国化学学会纳米期刊(ACS Nano 2018, 12, 4025?4035,DOI: 10.1021/acsnano.8b01755)。论文合营 第一作者是北京化工大年夜 学硕士研究 生张念,巴黎高科化学学院博士生陈辉范玉娇

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